甲烷（CH4）作为天然气的主要组分，是一种储量丰富且价格低廉的碳资源。然而，由于甲烷分子具有高度稳定的四面体结构以及较高的C-H键能（约439 kJ/mol），其温和条件下高效活化与定向转化仍然面临巨大挑战。目前，甲烷光催化转化研究主要集中于甲醇、甲酸等低碳产物，而通过光催化氧化偶联路径高选择性合成C2+产物仍受到甲烷活化效率低、C–C偶联难以调控以及深度氧化副反应严重等问题的限制。
针对这个极具挑战性的科学难题，化工学院娄阳教授课题组在前期研究工作的基础之上（Angew., 2026, 65, e3259811;Nat. Commun., 2026, 17, 5515; Angew., 2026, 65, e18312;Nat. Commun., 2025, 16, 9471;Energy Environ. Sci., 2024, 17, 8127; Chem, 2024, 10, 3342等），构建了一种Au负载缺陷TiO2与In2O3复合光催化体系（Au/TiO2-x+In2O3），通过调控半导体界面电子结构，建立高效的界面电荷传输通道，实现了可见光驱动甲烷选择性氧化偶联制乙烷。在该体系中，In2O3与含氧空位的Au/TiO2-x形成紧密界面结构，产生显著的界面内建电场（built-in electric field, BIEF），促进光生电子由In2O3向TiO2-x迁移，并进一步转移至Au纳米颗粒，使Au活性位点呈现电子富集状态。该独特的界面电荷调控机制有效促进了光生载流子的空间分离，同时定向增强了O2活化成温和活性氧物种O22-，提高甲烷活化及C–C偶联的同时抑制了过度氧化过程。在可见光照射条件下，优化后的Au/TiO2-x+In2O3催化剂实现了高效的甲烷氧化偶联反应，乙烷生成速率达到304.6 ± 7.6 μmol·g-1·h-1，乙烷选择性接近100%。该成果以"Interfacial Charge-Regulated Peroxide Pathway Enables Visible-Light-Driven Oxidative Coupling of Methane to Ethane"为题发表在化工领域顶级学术期刊AIChE Journal上（AIChE J.2026, e70713）。该论文第一作者为王亚举，通讯作者为娄阳教授、何鹏研究员和葛莎莎博士。
通过系统的结构表征、原位光谱分析，研究进一步揭示了界面电荷调控O22-生成路径驱动的甲烷活化-偶联机制。光照条件下，界面内建电场驱动电子从In2O3向TiO2-x迁移，并进一步转移富集至Au上，富电子Au位点促进O2向温和氧物种O22-生成，进一步活化甲烷生成关键甲基自由基（•CH3）中间体。同时，Au纳米颗粒对*CH3物种吸附，促进两个甲基中间体发生C–C键形成生成乙烷，温和氧物种O22-有效抑制了过度氧化反应，实现了乙烷的高选择性生成。该研究通过构筑In2O3/TiO2-x/Au多界面协同结构，揭示了界面电荷调控O22-生成路径在甲烷选择性C–C偶联中的关键作用，为利用太阳能驱动甲烷高值转化制备多碳化学品提供了一种新的策略。
该工作得到了国家重点研发计划（2021YFB3501900）、国家自然科学基金（U21A20326）、江苏省自然科学基金（BK20211239）以及江苏省研究生科研与实践创新计划（编号：KYCX25_2671）的经费支持。
图1 Au/TiO2-x+In2O3上光催化甲烷转化制乙烷示意图
