近期，江南大学化学与材料工程学院刘天西教授/陈苏莉副教授在水系锌离子电池方面取得突破性进展，在Adv. Energy Mater.期刊上发表题为“Multivalent Dipole Interactions-Driven Supramolecular Polymer Layer Enables Highly Stable Zn Anode under Harsh Conditions (DOI:10.1002/aenm.202502010)”的重要学术论文。第一作者为硕士研究生刘专一，通讯作者为刘天西教授、陈苏莉副教授、河南省科学院卢琼琼教授和德累斯顿工业大学于明浩教授。
水系锌离子电池（ZIBs）因其资源丰富、环境友好以及安全可靠等优势备受关注，其中，锌金属由于具有高理论比容量（820 mAh g-1）和低氧化还原电位（-0.762 V vs. SHE）等优点，被认为是一种极具发展和应用潜力的ZIBs负极材料。然而，目前锌金属负极面临不可控的锌枝晶生长和严重的界面副反应（腐蚀、析氢等）等问题，使得锌金属低的库伦效率和较差的循环性能，而这些问题在极端条件下（如高面容量、高锌金属利用率）更为严重。因此，目前的ZIBs通常使用远远过量的锌负极（锌利用率< ~15%），这导致全电池的实际能量密度远低于理论值，同时显著增加了电池制造成本，进而制约了锌金属储能体系的快速发展商业应用。
基于此，本研究创新性地通过多价偶极相互作用（MDIs）在锌金属负极表面构筑了一种快离子传导的高模量超分子聚合物（SP）界面层，显著抑制了锌枝晶生长和界面副反应，实现了锌金属负极在高放电深度下的长循环稳定性。具体而言，本工作选用基于聚苯并咪唑（PBI）的供体-受体（D-A）型聚合物在锌表面构筑SP界面层，这种D-A聚合物具有丰富的电子给体和受体位点，能够通过丰富的MDIs与水分子和Zn²⁺动态共交联，从而在锌金属表面自发形成SP网络界面层。一方面，丰富的分子间MDIs能够增强交联密度，显著提高了SP界面层机械性能；另一方面，MDIs能够破坏分子内氢键以诱导PBI链从密集堆积构象转变为松弛构象，从而增加了分子自由体积以促进快速的离子迁移。基于上述优势，SP界面层改进的锌负极表现出优异的循环稳定性，Zn/Cu不对称电池在9000次循环中实现了近99.94%的库仑效率，而Zn/Zn对称电池能够在92%的超高锌利用率下稳定循环540小时以上。本工作为开发高稳定性的实用化锌金属负极提供了新视野。
论文链接：https://doi.org/10.1002/aenm.202502010
SP界面层稳定锌金属负极作用机制及性能展示
