近期，我校化工学院焦星辰教授课题组在CO2高值转化方面取得重要进展。研究成果“Nano-Antenna Reactors With Spatially Coordinated Microenvironments Enable Atmospheric CO2Photoreduction to C2H6”在线发表于Adv. Mater. (https://doi.org/10.1002/adma.73817)；“Ampere-Level Syngas Synthesis by Controllable Active Hydrogen Supply to Regulate CO2Reduction Depth on High-Entropy (CuZnAlZrCe)O2Oxide Nanosheets”在线发表于Angew. Chem. Int. Ed.（https://doi.org/10.1002/anie.3290876）；“Various energy-driven high-value-added oxidation reactions in CO2reduction systems”在线发表于Chem. Soc. Rev.（https://doi.org/10.1039/D5CS00941C）。
自工业革命以来，大气中CO2浓度持续升高，对全球气候与生态系统造成了深远影响。利用可再生能源驱动CO2转化，将其还原为合成气、烃类燃料及其他高附加值化学品，被认为是实现碳循环利用和缓解能源环境问题的重要途径。然而，CO2分子结构稳定、反应动力学缓慢，其转化过程通常涉及多电子转移、质子转移和中间体偶联等复杂步骤。因此，如何构建高效、稳定、经济的CO2还原体系，并通过反应耦合、活性氢调控和局部微环境设计实现产物选择性提升，是CO2转化领域亟待解决的关键问题。
针对CO2还原体系中氧化半反应低效的问题，焦星辰教授课题组系统总结了近年来光催化、电催化及多能量驱动催化体系中CO2还原耦合高附加值氧化反应的研究进展。该综述围绕醇氧化为醛/酸、胺氧化为亚胺、生物质衍生物转化、塑料废弃物降解以及甲烷选择性氧化等替代析氧反应展开，系统分析了不同催化平台下底物选择、产物调控机制和多能量协同策略（图1）。
在CO2电催化还原方面，焦星辰课题组进一步发展了高熵氧化物催化剂调控*H供给的新策略，实现了工业级电流密度下CO2向合成气的高效转化。采用表面活性剂导向液相模板法结合温和热分解工艺，制备了(CuZnAlZrCe)O2高熵氧化物纳米片，通过多金属元素协同作用实现*H生成与吸附强度的协同调控。测试结果表明，(CuZnAlZrCe)O2高熵氧化物纳米片的CO法拉第效率达到58.2%，合成气总选择性达到88.6%；在安培级大电流密度下，合成气选择性仍可保持在80%以上。进一步原位红外光谱和理论计算表明，该材料表面生成的*H能够快速参与CO2中间体的质子化过程，避免*H在表面积聚，从而有效抑制过度析氢和深度加氢生成甲烷。该工作依托稳定的阴离子骨架体系，通过熵驱动策略调控*H供给，建立了调节CO2还原深度的新方法，为工业级电催化CO2还原制备比例可调合成气提供了理性设计范式（图2）。
在CO2光还原制多碳燃料方面，焦星辰教授课题组构筑了AuCu–CeO2纳米天线反应器，实现光捕获、CO2还原与H2O活化功能的空间协同。其中，CeO2纳米片作为光捕获天线和结构载体，Au纳米颗粒作为主要CO2还原中心，Cu位点作为局域H2O活化中心，通过近距离质子供给构建富质子微环境，促进*CO向*COH转化并推动后续C–C偶联（图3）。该催化剂在纯CO2条件下实现C2H6生成速率4.82 μmol g-1h-1，为Au–CeO2的3倍。在烟道气浓度CO2（15%）和大气浓度CO2（0.03%）下仍可分别保持3.3和1.67 μmol g-1h-1的可观产率，为低浓度CO2光还原制备多碳燃料提供了新的微环境调控策略。
上述三项工作分别在线发表在Chem. Soc. Rev.，Angew. Chem. Int. Ed.和Adv. Mater.上，江南大学化学与工程学院焦星辰教授、陈庆霞副教授、董玉明教授为论文的共同通讯作者。其中江南大学化工学院2023级博士研究生何东坡和2025级硕士研究生王良为第三项工作的共同第一作者；江南大学化工学院2023级硕士研究生李佩佩，2025级博士研究生范文亚和2024级硕士研究生张昊琛为第二项工作的共同第一作者；江南大学化工学院2025级博士研究生丁金钰、杜佩津和2024级博士研究生李梦倩为第一项工作的共同第一作者。上述研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金和江南大学高层人才启动基金等基金资助。
CO2还原耦合替代氧化反应集成体系示意图
(CuZnAlZrCe)O2HEO NSs通过调控活性氢供给与CO2还原深度强化CO2转化制合成气的机理示意图
局域质子递送促进光催化CO2还原中C–C偶联的示意图
